Am Ortsrand von Harkerode befindet sich die Ruine der Burg Arnstein auf einem nach drei Seiten hin steil abfallenden Bergsporn. Sie ist eine der größten mittelalterlichen Burganlagen im Harz. Mit dem Bau wurde im Jahre 1130 von dem Edelmann Walter von Arnstedt begonnen. Im Laufe der Jahrhunderte wechselte die Burg oft ihren Besitzer. Nach einem Brand im Jahre 1601 wurde die Burg einige Jahre später restauriert und zum Wohnschloß umgebaut. Der Verfall der Burg begann, nachdem die Grafen ihren Wohnsitz an einen anderen Ort verlegt hatten. Die Burganlage wurde an die Familie von Knigge verpfändet, in deren Besitz sie im Jahre 1812 überging. Nach der Enteignung der Familie von Knigge im Jahre 1945 wurde die Gemeinde Harkerode Besitzer der Burgruine.